孙策之父孙坚，在战死之前归属袁术。因此在孙坚死后，袁术便收编了孙坚生前的部队。当孙策埋葬亡父、安顿家庭后，便向袁术讨还父亲旧部。袁术见过孙策后，觉得孙策是个人才，不愿意放孙策走，更不想见到他自立，于是没有将孙坚旧部交还。

由于孙坚旧部被袁术收编，因此孙策的舅舅吴景在袁术麾下。吴景当时被任命为丹阳太守，加上孙策堂兄孙贲为骑都尉，所以袁术让孙策去投奔他们，并招募兵勇。后来孙策到了丹阳，赶跑了泾县山贼祖郎，招募到了数百名兵勇，并将他们带到了袁术麾下，袁术这才将孙坚旧部中的一千多人交给孙策掌管。

袁术不愿孙策自立，还不愿归还孙坚旧部，显然是想留下孙策和孙坚旧部为己所用。孙策对此自然不满，自立后与袁术决裂，也是迟早的事。

二、袁术赏罚不公，多次言而无信

袁术欣赏孙策的勇猛善战，多次任用他攻打周边地区。但是袁术却言而无信，数次许诺给孙策的官职，最后却反口。一开始，袁术许诺孙策为九江太守，回头却让自己的亲信陈纪担任。

还有一次，袁术派孙策攻打庐江太守陆康，还说只要他击败陆康，就让他做庐江太守。结果孙策打下来了，袁术却让自己的老部下刘勋做太守。

多次言而无信，让孙策和袁术之间产生了信任危机。最重要的是，袁术和孙策作为臣属关系，袁术不但言而无信，还任人唯亲，数次将允诺给孙策的官职，给了自己的亲信和老部下。如此赏罚不公，像孙策这种刚强之辈，如何能忍？在自立后，孙策自然和袁术决裂，不再受这种气。

三、孙策力劝袁术不可称帝，袁术不听还对付孙策

袁术在称帝后，迎来了许多诸侯的骂声。不过孙策此时虽然已在江东，开始打下自己的地盘，但是依然臣属于袁术。孙策没有骂袁术，更没有立即和他划清界限，而是上书力劝袁术不可称帝，回头是岸。

袁术此时野心膨胀，哪里听得进去呢？他不听孙策的劝告，依旧我行我素，当自己的“仲”皇帝。孙策见袁术不听自己的劝告，于是和袁术断绝往来。虽然如此，但是孙策依然没有和袁术决裂。

不过袁术恼恨孙策不支持他，便拉拢江东地区和孙策有摩擦、矛盾的地方势力，例如此前被孙策赶跑的祖郎，和孙策对抗，要一起对付孙策。孙策本是一番好心，也是顾念旧情才劝诫袁术。然而袁术却把好心当做坏意，还对付孙策。这下孙策就是不想和袁术决裂也不行了。

后来孙策受朝廷敕令，与其他诸侯一起讨伐袁术，不过尚未起行，袁术便病死。

综上所述，孙策与袁术的决裂，其主要原因并不是袁术称帝。双方的决裂，早在多年前便种下了种子。后来随着局势的发展，袁术和孙策越走越远，才导致了最终兵戎相见的局面。